平时使用python来开发一些小脚本，自己用还可以。
但是，一旦给同事用的话（事先已经生成exe格式），由于是基于命令行模式的，所以，同事一直用不惯。
所以，打算用c#做界面，用python来处理事务逻辑，并将结果传回给C#。
具体不知道能不能实现？
既然用Python开发了，请使用Python继续GUI开发。
PyQT，wxPython，tinker。跨平台，开发也不算特别难。
还有一种方法，就是利用Web，毕竟Web也是一种UI。
【更新】
你试试看：
Python for .NET，以及IronPython，看哪种更加适合你。话说M$的Visual Studio里面也已经有Python了。
几年前做过类似的事儿，只是当时自己不会写C#（现在也不会），所以用autoit来写脚本做gui程序，调用python脚本生成的exe，非常简单，当时感觉效果还可以。
3年前写的一个小东西：
https://github.com/knktc/wp7-simple-sync/blob/master/wp7_simple_sync.au3
希望有所帮助。
请参见：http://stackoverflow.com/questions/4977571/how-to-print-out-the-value-that-subprocess-prints-with-c
中心大意是用C#里的popen equivalence来popen一个python子进程并用输入输出流交互。
ironpython
如果是方便自己或者周围的人使用方便的情况，一般需要满足2个条件
1. 对自己来说，用自己熟悉的语言，或者简单的语言，节约时间。
2. 对使用者来，管你用什么，用起来方便即可。
基于你熟悉c#和python，可以采用下面的方案。
- 如果是深度依赖python的各种库，界面要求不高，可以用python自带的gui，例如wxPython，然后打包为exe分发。
- 如果界面要求较高，可以c#写界面，然后python写代码。
- 如果都要求，直接上手ironpython
- 如果对界面要求更高，试试aauto，采用htmlayout写界面，只要你会html，会css，写个qq或者360的界面不是啥事，
- 对界面还要跟高，秒杀QQ，360的怎么办，直接nw.js或者electron，逻辑部分用js，或者用npm下载python-shell模块，调用python，这样可充分利用python各种库，npm各种库，然后包装上css3的华丽外表，加点webgl炫酷的3d，cavas无语伦比的动态图表。
1) Python有GUI的方案，比如PyQt或wxPython，或者是Pyside(底层也是PyQt），而且这些是跨平台的。你可以参考下Eric，一个基于PyQt的IDE，效果跟native语言开发的ide基本上感觉不出差别。
2）如果是跨进程级别的集成，那没任何问题啊，不管后端是cpython或是jython或是irnopython，后端是一样的。
3）如果是进程内的集成，建议是Ironpython，代码示范 http://secretgeek.net/host_ironpython